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仪表网 研发快讯】 近日，北京理工大学汪洋教授、李家方教授团队与澳大利亚皇家墨尔本理工大学贾宝华院士团队合作，在纳米浇铸制备方法及钠金属等离激元研究方面取得重要进展。研究团队开发了钠基非局域非线性超构表面的纳米浇铸工艺，制备出兼具高品质因子与高吸收效率的钠氩非线性超表面，实现了显著增强的二次谐波产生，并展示了基于不同偏振响应的非线性成像状态。该创新成果发表于Nature Communications。
金属表面等离激元能够将光场束缚在亚波长尺度，为可见至近红外波段的微型光子器件、非线性光源和高灵敏传感提供重要支撑。但是，金、银等常用金属的光学损耗限制了器件性能。相比之下，钠具有优于贵金属的低本征光学损耗，却因化学活性高而难以加工和稳定使用。2020年，汪洋等研究人员发明了碱金属的液态旋涂工艺[Nature 581, 401–405 (2020)]，制备出高质量、稳定的钠金属界面，并据此实现了钠基等离激元波导和室温低阈值纳米激光器，为后续研究奠定了实验基础。然而，钠金属的纳米加工仍存在显著局限：借助常规微纳加工手段可在贵金属上制备的精细纳米结构，难以在钠金属体系中复现。因此，如何在钠基超构表面上同时实现高品质因子与高耦合效率，从而增强光与物质相互作用，是该方向面临的一项关键挑战。
针对这一挑战，研究团队创新发展了基于聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)模具的纳米浇铸工艺，即：利用电子束曝光在PMMA薄膜上制备出不同形状和深度的纳米通道从而形成“模具”，将液态钠“浇”入模具的纳米通道形成纳米结构。在该研究工作中，研究团队发现一种新奇的浅铸方法：液态钠在未填满通道时即迅速冷却凝固，形成了具有非局域等离激元共振模式的浅填充结构。非局域共振相比于局域共振具有更大模式体积，能够有效降低光学损耗，进而提升共振模式品质因子。同时，纳米孔中未被钠填满的空间则保留来源于实验环境的氩气，从而形成纳米气腔。由于灰度曝光可以调节纳米孔的深度，而钠的填充高度不随纳米孔深度的增加而改变，因此团队基于灰度曝光模具达成了对气腔尺寸的精确控制，从而实现了对超表面光学耦合状态的灵活调控。
在此基础上，团队设计了垂直开口环超构表面。该结构能够抑制电偶极辐射，浅填充形貌则有助于降低光场在金属中的耗散，两者共同产生窄线宽的等离激元共振。实验测得的最高品质因子达到290，对应共振半高全宽仅3.54 nm。通过进一步改变氩气腔高度，可以调节辐射损耗与耗散损耗之比，使器件由欠耦合过渡到临界耦合。在临界耦合状态下，超表面实现了92%的吸收率，同时保持237的品质因子。
为理解高品质因子的来源，团队结合角分辨光谱与数值模拟分析了超表面的共振模式。结果表明，低高度钠结构支持空间延展的非局域集体共振，使光场分布不再局限于少数局部区域，从而降低能量耗散。通过匹配实验光谱和模拟结果，研究人员反演出约25 nm的钠填充高度，进一步验证了不同模具深度下形成稳定浅填充结构的特征。
高品质因子与高效耦合为增强非线性光学响应提供了条件。在1030 nm飞秒激光激发下，钠氩超表面产生515 nm的二次谐波信号，并在接近临界耦合时获得最强响应。实验结果表明，钠超表面的二次谐波转换效率约为相同银基器件的6倍，展现出其优于银金属的光学性能。
研究团队进一步利用开口环结构对入射光偏振方向的敏感性，将不同朝向的结构单元排列成字母“N”、“a”和背景区域。旋转激发光的偏振方向，各区域产生的二次谐波强度随之改变，使两个字母能够分别或同时显亮，也能在明亮背景下呈现暗字图案，共形成六种显示状态(图5)。这一演示展示了钠基超表面的空间光场调控能力，为多通道非线性显示和光学信息加密提供了新思路。
总结上述研究，本工作通过发展纳米浇铸工艺，发现了液态钠的自限性浅填充现象；利用非局域共振效应和独特的氩气腔，实现了对共振损耗与光学耦合的调控，获得了高品质因子、强吸收的等离激元共振，以及显著增强的二次谐波响应，并演示了可切换的偏振成像。研究成果将钠材料的低损耗优势进一步拓展至非线性光场调控领域，为钠基纳米光子器件及光学信息编码提供了新的制备方法和设计思路，也为纳米尺度的光与物质相互作用及光场调控提供了一种新结构材料和高性能解决方案。北京理工大学物理学院博士研究生王艳忠和纪昌银副教授为论文共同第一作者，澳大利亚皇家墨尔本理工大学贾宝华院士、北京理工大学汪洋教授和李家方教授为共同通讯作者。该研究得到了学科突破先导项目、国家重点研发计划、国家自然科学基金、北京市自然科学基金、北京理工大学相关科研基金及校内外团队的支持。
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